捕获电子:观察耗时五十分之一秒的过程



一秒钟之内,我们周围和内部发生了许多不同且非常快速的过程。眨眼一次仅需300毫秒(0.3 s),一次雷击只需30微秒(0.00003 s)就足够了。这样的快速过程在短时间内引人注目,但也有一些过程难以想象。

某些化学反应通过吸收光来激活。在吸收后的最初瞬间,原子的电子壳中电子的分布发生变化,这极大地影响了正在进行的反应及其结果。这些电子换位占用的时间跨度非常短,通常以秒为单位进行测量。一阿秒等于五分之一秒,即0.000000000000000001秒跟踪如此快速的过程非常困难,但实际上是这样。今天,我们将结识一项研究,来自弗赖堡大学(德国)的科学家创造了一种新技术,该技术可以实时观察稀有气体原子的电子壳中的电子振动。哪些技术构成了新方法的基础,哪些可以解决?我们将在科学家的报告中找到答案。走。


量子世界中最重要的现象之一是相干性,当几个振动或波动过程及时协调时。根据科学家的说法,了解相干性可以更好地了解量子系统中的各种过程,例如超快衰减或键的形成。

为了研究实时相干动力学,需要基于干涉测量的,代表激发相干振动相位演变的适当超快技术。从电子的角度来看,这个问题变得更加复杂,因为振荡周期与激发能量成反比,因此要求在从阿秒到十秒的范围内具有极高的同步稳定性(10 -21c,即 0.000000000000000000001秒)。但是,不可能排除电子过程,因为在这种情况下,有关整个系统的信息将是不完整的。

解决上述问题的一种选择可能是将时间分辨相干光谱学扩展到极紫外能量*(XUV)。
极紫外*(XUV)-当光子能量为10 eV至124 eV时,在电磁光谱的一部分中的电磁辐射,波长为124 nm至10 nm。
这将允许访问原子的电子壳内部的状态,因此可以观察到阿秒过程。

尽管该技术具有理论上的优势,但其实施仍有一定困难。其中之一是缺乏隔离微弱相干信号所需的超高相位稳定性和相位匹配方案。因此,在实践中,这种用于研究电子相干性的XUV方法尚未实现。

XUV技术具有很大潜力的另一方面是控制相干性的能力。在双色研究方法中,通过控制两个XUV脉冲之间的相对延迟来实现相干控制。还有一种基于操纵XUV脉冲相位的方法。

在这一领域已经取得了某些成功。因此,仅在红外和紫外线范围内可用的脉冲形成技术已允许创建可用于非线性光学和化学反应管理的高级控制电路。在XUV方法中,通过改变激发场的极化来部分证明相位控制。

但是,尚未实现对脉冲序列中XUV脉冲的相位和延迟的直接操作。

在我们今天正在考虑的工作中,科学家正在对XUV脉冲序列实施一种相位调制方法,以改善相干控制工具和相干非线性光谱。

为了实现这一点,准备了XUV脉冲对,并完全控制了它们的延迟和相对相位。使用了自由电子激光器(FEL)FERMI。


图片编号1:实验设置。

使用基于整体结构的高度稳定的干涉仪可产生相位同步的紫外线脉冲,并通过产生高增益谐波(HGHG)将其用于主要的FEL工艺中。结果,在间隙波长的特定谐波处获得了完全相干的XUV脉冲对。夸张地说,有一个主激光脉冲和一个施主激光脉冲,将其引入主激光脉冲以形成一对XUV脉冲。在这种情况下,谐波的产生是激光辐射的频率之和,当吸收了几种辐射时,发出的频率等于吸收的两种辐射的频率之和。

研究成果


如较早的研究所述,可以通过施主脉冲的特性来操纵XUV相。正如作者自己所说,在这项研究中,通过引入高精度,独立的相位控制和成对的XUV脉冲同步,对这种方法进行了改进,同时避免了在XUV波长下形成相位的问题。为此,我们使用了两个具有相位同步功能的AOM(声光调制器),它们可控制施主脉冲的相对相位(ϕ 21 = ϕ 2 - ϕ 1)。在HGHG阶段,对于脉冲XUV乘以n,注入的相位将进入定义明确的相移nϕϕ 21次谐波,可让您灵活地控制相位本身(2a)。


图片2:XUV相位操纵。

XUV相位的控制通过对高达47.5 eV(2b2c)的光子能量的XUV干涉带的相位进行控制来证明。干涉图中所示的高稳定性表明,在HGHG阶段已经出现了微不足道的波动,但是在脉冲对生成阶段却没有发生。

在HGHG阶段,由于电子束的剩余能量LFM信号(线性频率调制),施主脉冲和电子通量之间的时间差(大约42 fs)导致生成的XUV脉冲发生相位振荡。

第一个“实验”是氦气。科学家们决定演示利用XUV脉冲的相位调制序列跟踪阿秒电子相干时间演变的过程。


图3:氦气中的XUV电子相干。

3a考虑的模型氦气中的1s 2 →1s4p跃迁。第一个XUV脉冲产生基态和激发态(电子波包或电子WP)的相干叠加,表示为| ψτ)⟩。

第二XUV脉冲比第一个XUV脉冲滞后了设定时间(τ),项目这个WP到电子人口,其通过由NIR脉冲(电离1s4p状态下测得的静止状态的近红外,即,近红外),得到信号:

小号 α⟨ψ (τ) |1s4p⟩= A(τ)eiϕ(τ),其中A(τ)表示振幅,而ϕ(τ)是WP的相位演化。

根据等于E = 23.74 eV 的跃迁能量1s 2 →1s4p ,信号以周期h / E = 174 ac(ac-阿秒)振荡,这需要极高的泵浦探针稳定性(δτ <20 ac)以获取数据。

为了解决该问题,使用了相位循环方案。通过将两个XUV脉冲的相位调制与相位同步检测相结合,可以将信号振荡周期缩短50倍以上,并从信号中消除大部分相位“抖动”。

曲线3b示出了在氦激发期间记录的时间干涉。它显示了感应的阿秒电子WP的纯周期振荡,这与理论模型(3c很好地吻合。尽管样品中施加的FEL能量较低(≤30 nJ)且原子密度较低,但仍获得了准确的数据。这表明即使在艰难的XUV波长条件下,该技术仍具有出色的信噪比和高灵敏度。

另外,信号质量允许直接傅里叶分析以获得频谱信息(3d)。精心准备电子通量,同时大大减少了捕获数据的时间,因此可以跟踪高达700 fs(fs-飞秒)的WP振荡。

氦气研究已成为无扰动量子系统的模型,该系统演示了长寿命的电子相干性和轻微的相移。在氦气作用之后,研究人员开始考虑使用氩气,更确切地说,是考虑氩气中3s 2 3p 6 →3s 1 3p 6 6p 1的转变。


图4:氩中Fano共振的实时相移。

6p价轨道对通过构型相互作用(4a连接到* Ar + 连续体,从而导致自电离*,这反过来导致明显的相移。
连续体*是一种连续介质,其中在各种外部条件下研究过程。
自电离* -处于激发态的原子,分子或分子粒子的自发电离。
4b上的曲线图显示了在时域中记录的瞬态,从中获得了复杂WP信号Sτ)= A(τ)eiϕ(τ)。在这种情况下,信号衰减反映了WP进入连续体的隧穿。这种信号的傅立叶变换Sω)与样本xω)∝ iSω)/ 的磁化率密切相关。因此,可以同时获得共振(4c的吸收曲线和色散曲线

要更详尽地了解这项研究的细微差别,建议您查看科学家其他材料

结语


综上所述,我们可以说科学家们非常成功地实现了他们的计划-创建一种基于相循环振荡的超精密相干光谱新方法。因此,他们能够跟踪和记录电子WP的演变,该演变发生在十亿分之一秒的时间尺度上。

通过在FERMI自由电子激光器上的紫外线范围内特别准备的两个超短激光脉冲序列,有助于实现该技术。脉冲彼此之间具有一定的相位关系,并且被精确定义的时间间隔分隔开。第一个脉冲开始了电子外壳中的过程(泵浦过程)。第二次冲动在一段时间后(感测过程)研究了壳的状态。通过改变时间间隔和相位比,研究人员可以得出关于电子壳中时间发展的结论。

在以氩气为样本的实际实验中,跟踪了一个非常快速且几乎没有引起注意的过程。在氩气中,泵浦脉冲在原子壳内引起两个电子的特殊配置。这种构型以这样的方式衰减:一个电子在很短的时间内离开原子,最终成为离子。科学家设法解决了这个电子脱离过程。如果我们考虑到此过程大约需要120阿秒,那么这样的实验可以说是非常成功的。

将来,科学家计划改进他们的方法,并将其应用于研究其他快速过程。根据作者的说法,他们的工作将提供有关以前仅基于理论模型进行描述的过程的其他信息。

谢谢大家的关注,保持好奇心,祝您工作愉快。:)

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