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Attraper un électron: observer un processus qui prend un quintillionième de seconde



En une seconde, de nombreux processus divers et très rapides se déroulent autour et en nous. Il ne faut que 300 millisecondes (0,3 s) pour clignoter une fois, et 30 microsecondes (0,00003 s) suffisent pour un coup de foudre. Ces processus rapides frappent par leur courte durée, mais il y a aussi ceux dont la vitesse est difficile à imaginer.

Certaines réactions chimiques sont activées par l'absorption de la lumière. Dans les premiers instants qui suivent l'absorption, la distribution des électrons dans la couche d'électrons de l'atome change, ce qui affecte grandement la réaction en cours et son résultat. Ces transpositions électroniques occupent un laps de temps incroyablement court, souvent mesuré en attosecondes. Et une attoseconde est égale à un quintillionième de seconde, c'est-à-dire 0,00000000000000000001 seconde. Le suivi de processus aussi rapides est extrêmement difficile, mais réaliste. Aujourd'hui, nous allons nous familiariser avec une étude dans laquelle des scientifiques de l'Université de Fribourg (Allemagne) ont créé une nouvelle technique qui permet l'observation en temps réel des vibrations électroniques dans la coquille d'électrons des atomes de gaz noble. Quelles technologies ont constitué la base de la nouvelle méthode et qu'est-ce qui pourrait être corrigé? Nous trouverons des réponses dans le rapport des scientifiques. Aller.


L'un des phénomènes les plus importants du monde quantique est la cohérence, lorsque plusieurs processus vibrationnels ou ondulatoires sont coordonnés dans le temps. Selon les scientifiques, la compréhension de la cohérence permet de mieux comprendre les différents processus dans les systèmes quantiques, tels que la désintégration ultra-rapide ou la formation de liaisons.

Afin d'étudier la dynamique cohérente en temps réel, des techniques ultrarapides appropriées basées sur des mesures interférométriques représentant l'évolution de la phase vibrationnelle des cohérences excitées sont nécessaires. Du point de vue des électrons, ce problème devient un ordre de grandeur plus compliquée, puisque les périodes d'oscillation sont réduites en raison inverse de l'énergie d'excitation et, par conséquent, nécessitent une stabilité de synchronisation extrêmement élevée dans la plage de attoseconde à zeptosecond (10 -21c, c'est-à-dire 0.000000000000000000001 secondes). Néanmoins, il est impossible d'exclure les processus électroniques, car dans ce cas, les informations sur le système dans son ensemble seront incomplètes.

L'une des options pour résoudre le problème ci-dessus peut être l'extension de la spectroscopie cohérente à résolution temporelle aux énergies ultraviolettes extrêmes * (XUV).
Ultraviolet extrême * (XUV) - rayonnement électromagnétique dans la partie du spectre électromagnétique avec des longueurs d'onde de 124 nm à 10 nm, lorsque l'énergie photonique est de 10 eV à 124 eV.
Cela permettra d'accéder aux états à l'intérieur de la coquille électronique de l'atome et, par conséquent, à l'observation des processus attosecondes.

Malgré les avantages théoriques de cette technique, sa mise en œuvre présente certaines difficultés. L'un d'eux est le manque de stabilité de phase ultra-élevée et de schémas d'adaptation de phase requis pour isoler les signaux de faible cohérence. Pour cette raison, dans la pratique, cette méthode XUV pour étudier la cohérence électronique n'a pas encore été mise en œuvre.

Un autre aspect de la technique XUV avec un grand potentiel est la capacité de contrôler la cohérence. Dans la méthode de recherche bichromatique, le contrôle de cohérence a été obtenu en manipulant le retard relatif entre deux impulsions XUV. Il existe également une méthode basée sur la manipulation des phases des impulsions XUV.

Certains succès ont été enregistrés dans ce domaine. Ainsi, la technologie de formation d'impulsions, disponible uniquement dans les gammes infrarouge et ultraviolet, a permis la création de circuits de contrôle avancés utilisables en optique non linéaire et dans la gestion des réactions chimiques. Et dans la méthode XUV, la manipulation de phase a été partiellement démontrée en changeant la polarisation du champ d'excitation.

Cependant, la manipulation directe de la phase et du retard de l'impulsion XUV dans la séquence d'impulsions n'a pas encore été mise en œuvre.

Dans les travaux que nous envisageons aujourd'hui, les scientifiques mettent en œuvre une méthode de modulation de phase pour les séquences d'impulsions XUV, qui améliore les outils de gestion de la cohérence et la spectroscopie non linéaire cohérente.

Pour réaliser cela, des paires d'impulsions XUV ont été préparées avec un contrôle total sur leur retard et leur phase relative. Un laser à électrons libres (FEL) FERMI a été utilisé.


Image n ° 1: configuration expérimentale.

Les impulsions ultraviolettes synchronisées en phase sont créées à l'aide d'un interféromètre très stable basé sur une structure monolithique et sont utilisées pour s'intégrer dans le processus FEL principal en générant des harmoniques à gain élevé (HGHG). En conséquence, des paires d'impulsions XUV complètement cohérentes sont obtenues à une harmonique spécifique de la longueur d'onde interstitielle. Dire exagéré, il y a une impulsion laser principale et une impulsion donneuse, qui est introduite dans l'impulsion principale pour former une paire d'impulsions XUV. Dans ce cas, la génération harmonique est la somme des fréquences du rayonnement laser, lorsque plusieurs rayonnements sont absorbés, et un est émis avec une fréquence égale à la somme des fréquences de deux absorbées.

Résultats de recherche


Comme décrit dans des études antérieures, il est possible de manipuler la phase XUV grâce aux propriétés d'une impulsion du donneur. Dans cette étude, comme le disent les auteurs eux-mêmes, cette méthode a été améliorée en introduisant un contrôle de phase séparé de haute précision et une synchronisation de paires d'impulsions XUV, tout en évitant le problème de formation de phase aux longueurs d'onde XUV. Pour cela, nous avons utilisé deux AOM (modulateurs acousto-optiques) avec synchronisation de phase, qui contrôlent la phase relative ( ϕ 21 = ϕ 2 - ϕ 1 ) de l'impulsion donneuse. Au stade HGHG, la phase implantée passe à un déphasage bien défini nϕϕ 21 pour les impulsions XUV de n-th harmonique qui vous permet de manipuler de manière flexible la phase elle-même ( 2a ).


Image n ° 2: manipulation de phase XUV.

Le contrôle de la phase XUV est démontré par le contrôle de la phase des bandes d'interférence XUV pour des énergies de photons jusqu'à 47,5 eV ( 2b et 2c ). La haute stabilité montrée dans les interférogrammes indique que des fluctuations insignifiantes se produisent déjà au stade HGHG, mais pas au stade de la génération de paires d'impulsions.

Au stade HGHG, les différences temporelles entre l'impulsion donneuse et le flux d'électrons (environ 42 fs) entraînent des oscillations de phase des impulsions XUV générées en raison du signal LFM d'énergie résiduelle (modulation de fréquence linéaire) du faisceau d'électrons.

Le premier «expérimental» était l'hélium. Les scientifiques ont décidé de démontrer le processus de suivi de l'évolution dans le temps des cohérences d'électrons attoseconde avec des séquences d'impulsions XUV modulées en phase.


Image 3: cohérence électronique XUV dans l'hélium.

Le modèle considéré à 3a est une transition 1s 2 → 1s4p dans l'hélium. La première impulsion XUV crée une superposition cohérente du sol et des états excités (paquet d'ondes électroniques ou WP électronique), notée par | ψ ( τ )⟩.

Deuxième impulsion XUV en retard sur la première par le temps défini ( τ), projette ce WP sur l'état stationnaire de la population d'électrons, qui est mesuré par ionisation de l'état 1s4p par une impulsion NIR ( proche infrarouge , c'est -à- dire proche infrarouge), donnant le signal:

S ∝ ⟨ψ (τ) | 1s4p⟩ = A (τ) eiϕ (τ) , où A (τ) désigne l'amplitude et ϕ (τ) est l'évolution de phase de WP.

Conformément à l'énergie de transition 1s 2 → 1s4p égale à E = 23,74 eV, le signal oscille avec une période h / E = 174 ac (ac - attoseconde), ce qui nécessite une stabilité extrêmement élevée de la sonde de pompage ( δτ <20 ac) pour obtenir des données.

Pour résoudre ce problème, un schéma phase-cyclique a été utilisé. En combinant la modulation de phase des deux impulsions XUV avec la détection synchrone de phase, vous pouvez réduire la période d'oscillation du signal de plus de 50 fois et supprimer la majeure partie de la "gigue" de phase du signal.

Le graphique 3b montre l'interférogramme temporel enregistré pendant l'excitation à l'hélium. Il montre les oscillations périodiques pures de l'électron attoseconde induit WP, ce qui est en bon accord avec le modèle théorique ( 3c ). Malgré l'énergie FEL appliquée relativement faible (≤ 30 nJ) et la faible densité atomique dans l'échantillon, des données précises ont été obtenues. Cela indique la présence d'un excellent rapport signal / bruit et d'une sensibilité élevée de la technique même dans des conditions difficiles de longueurs d'onde XUV.

De plus, la qualité du signal permet une analyse de Fourier directe pour obtenir des informations spectrales ( 3d ). Une préparation minutieuse du flux d'électrons associée à une réduction significative du temps de capture des données a permis de suivre les oscillations WP jusqu'à 700 fs (fs - femtoseconde).

La recherche sur l'hélium est devenue un modèle pour un système quantique non perturbé qui démontre une cohérence électronique de longue durée et un léger déphasage. Après l'hélium, les chercheurs ont commencé à considérer l'argon, et plus précisément la transition 3s 2 3p 6 → 3s 1 3p 6 6p 1 dans l'argon.


Image 4: déphasage en temps réel de la résonance de Fano dans l'argon.

Les paires orbitales valides 6p sont connectées au continuum * Ar + via une interaction de configuration ( 4a ), conduisant à une autoionisation *, qui à son tour conduit à un déphasage important.
Le continuum * est un milieu continu où les processus sont étudiés dans diverses conditions externes.
Autoionisation * - ionisation spontanée d'un atome, d'une molécule ou d'une particule moléculaire à l'état excité.
Les graphiques sur 4b montrent les transitoires enregistrés dans le domaine temporel à partir duquel le signal WP complexe S ( τ ) = A (τ) eiϕ (τ) a été obtenu . Dans ce cas, l'atténuation du signal reflète la tunnellisation de WP dans le continuum. La transformée de Fourier S ( ω ) d'un tel signal est fortement liée à la susceptibilité de l'échantillon x ( ω ) ∝ iS ( ω ) /. Par conséquent, il est possible d'obtenir simultanément les courbes d'absorption et de dispersion de la résonance ( 4c ).

Pour une connaissance plus détaillée des nuances de l'étude, je vous recommande de consulter le rapport des scientifiques etdes matériaux supplémentaires .

Épilogue


En résumé, nous pouvons dire que les scientifiques ont réussi à réaliser leur plan - créer une nouvelle méthode de spectroscopie cohérente ultra-précise basée sur des oscillations cycliques de phase. Ainsi, ils ont pu suivre et enregistrer l'évolution de WP électronique, qui se déroule sur une échelle de temps attoseconde.

Une séquence spécialement préparée de deux impulsions laser ultracourtes dans la gamme ultraviolette sur un laser à électrons libres FERMI a aidé à mettre en œuvre la technique. Les impulsions avaient certaines relations de phase les unes par rapport aux autres et étaient séparées par un intervalle de temps défini avec précision. La première impulsion a commencé le processus dans la coque électronique (processus de pompage). La deuxième impulsion a étudié l'état de la coque un peu plus tard dans le temps (processus de détection). En modifiant l'intervalle de temps et le rapport de phase, les chercheurs ont pu tirer des conclusions sur le développement temporel dans la couche électronique.

Au cours d'une expérience pratique avec l'argon comme échantillon, un processus extrêmement rapide et à peine perceptible a été suivi. Dans l'argon, l'impulsion de la pompe a provoqué une configuration spéciale de deux électrons à l'intérieur de la coque atomique. Cette configuration s'est détériorée de telle manière qu'un électron a quitté l'atome en très peu de temps, qui est finalement devenu un ion. C'est ce processus de détachement d'électrons que les scientifiques ont réussi à résoudre. Et si l'on tient compte du fait que ce processus prend environ 120 attosecondes, alors une telle expérience peut être qualifiée de très réussie.

À l'avenir, les scientifiques prévoient d'améliorer leur méthodologie et de l'appliquer pour étudier d'autres processus rapides. Selon les auteurs, leurs travaux fourniront des informations supplémentaires sur les processus qui n'étaient précédemment décrits que sur la base de modèles théoriques.

Merci de votre attention, restez curieux et bonne semaine de travail, les gars. :)

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